原子无序对Ti₂MnAl电子性质、磁性影响研究

关键词：Heusler alloys、电子自旋、原子无序、MedeA VASP、DFT

1. 研究背景

自旋电子学是材料科学中发展最迅速的一个分支，也是应用于半导体电子器件的新兴技术。具有高度自旋极化度的材料在这一领域需求量较广，室温半金属（HM）具有好的自旋极化，它们既表现出一个自旋通道的绝缘体特性，又能体现出另一个自旋通道的导体特性，因而被认为是理想的候选材料。无自旋间隙半导体（SGS）具有电子和空穴好自旋极化（100%）、高载流子迁移率、在自旋极化n型和p型半导体之间自由切换等特性。文献中报道的HM和SGS没有考虑晶格缺陷或原子无序，而这些会导致自旋极化减少。本案例中，作者采用实验结合理论方法研究了原子无序对Ti₂MnAl电子、磁性及电子输运性质的影响。原子无序对规则立方晶型Ti₂MnAl非自旋极化影响较小；而倒立方晶型则保留显著的自旋极化。除了B2-disordered及non-disordered regular cubic phases是非磁性的，其余结构都是呈亚铁磁性排列。

2. 建模与计算方法

作者通过MedeA InfoMaticA搜索了Ti₂MnAl结构，并通过MedeA Environment的Random substitution创建无序结构：A2-type disorder，Ti和Al原子交换；B2-type disorder，Mn和Al原子交换；D03-type disorder，Ti和Mn原子交换。随后作者采用MedeA-VASP模块中GGA-PBE方法对各个结构进行优化，确定能量最低结构，并进行电子性质和磁性计算。

3. 结果与讨论

3.1 立方Ti2MnAl不同构型分析

作者采用MedeA-VASP模块优化inverted (a) 及regular (b)立方型Ti₂MnAl,结构（详见图1），并分析各结构的态密度（见图2）。通过第一性原理计算分析可知，inverted型Ti₂MnAl呈现无自旋间隙半导体电子特性；而regular型Ti₂MnAl基本上是无自旋极化、无磁性。此外，inverted型是完全补充的亚铁磁，净磁化强度为零，有利于避免杂乱磁场对体系的磁性影响，此功能极具吸引力。 

图1 Ti₂MnAl不同构型

图2 Ti₂MnAl不同构型态密度

3.2 Ti₂MnAl无序结构分析

为更深入了解原子无序对Ti₂MnAl结构影响，作者创建了三种无序构型：A2-type disorder，Ti和Al原子交换；B2-type disorder，Mn和Al原子交换；D03-type disorder，Ti和Mn原子交换。作者通过MedeA-VASP模块优化各个无序结构，同时分析各结构态密（见图3）及磁性（见表1）。根据计算分析可知，三种类型原子无序对Ti₂MnAl结构非自旋极化性质影响较小，同时这三种无序构型都破坏了inverted型Ti₂MnAl无自旋间隙半导体性质，A2及B2-disorder结构仍保留高度自旋极化（约50%和74%），D03-disorder自旋极化则降低到10%以下。

图3（a）B2-disorder Ti₂MnAl DOS；（b）A2-disorder Ti₂MnAl DOS

表1 Ti₂MnAl各构型磁排列及自旋极化

3.3 Ti₂MnAl各结构能量分析

接着作者采用MedeA-VASP模块分析Ti₂MnAl各构型结构能量，见图4。B2-disorder-regular cubic Ti₂MnAL结构能量最低，同时计算发现此结构是非磁性的。能量次低结构是非原子无序regular cubic结构，而其余结构能量差别较小，表明在机械应变下这些结构可能发生转变。Ordered及B2-disorder inverted cubic Ti₂MnAl结构表现出好或近乎好的补偿亚铁磁排列。

图3（a）Ti₂MnAl各结构能量；（b）Ti₂MnAl各构型晶格参数

4. 总结与展望

本案例中，作者通过实验结合理论方法，分析三种原子无序，即A2、B2及D03-disorder Ti₂MnAI各结构电子性质及磁性。原子无序对规则立方晶型Ti₂MnAl非自旋极化影响较小；而倒立方晶型则保留显著的自旋极化。除了B2-disordered及non-disordered regular cubic phases是非磁性的，其余结构都是呈亚铁磁性排列，理论值与实验值一致。本案例的研究具有非常重要的科学意义，有助于设计和开发自旋电子器件。

参考文献：

Pavel V. Lukashev. et. al. Effect of atomic disorder on electronic, magnetic and electron-transport properties of Ti₂MnAl. Journal of Alloys and Compounds 895 (2022) 16265

使用MedeA模块：

• MedeA Environment

• MedeA-VASP