Transition State Search（TSS）——反应/扩散过渡态搜索工具

Maps out Reaction and Diffusion Pathways, Locates Transition States, Calculates Activation Barriers

I was also interested in formulating the path of chemical reactions

Kenishi Fukui

过渡态控制着反应动力学行为和扩散行为，影响体系反应速率和活化能垒等一些重要性质。由于过渡态位于局域极大值的势能面鞍点处，所以需要沿着一个特定的方向，按特殊的算法来定位和细化相关结构。MedeA Transition State Search（MedeA TSS）使计算过渡态的效率变得更高，并且可以通过不同过渡态搜索方法进行组合。MedeA TSS能够进行多鞍点反应，寻找表面反应的过渡态、活化能、绘制反应路径、确定过渡态的结构和能量。MedeA TSS结合MedeA Phonon能够计算与温度相关的反应速率和跳跃速率。

MedeA TSS可用于搜索表面反应的过渡态和活化能，例如，润滑油添加剂的二硫键在羟基存在的Cu₂O(111)表面上的解离。下图中的蓝色曲线将反应初态、过渡态和反应末态连接即为反应能量曲线图，反应初态和过渡态能量差值即为能垒。

能够计算的性质：

• 反应或扩散过渡态的结构和能量

• 反应或扩散的能量曲线图

• 反应或扩散的能垒

• 反应或扩散路径的动画轨迹

功能特点：

• 自动、流程化计算搜索反应或扩散路径并寻找优化过渡态

• 可自定义组合或单独使用多种计算方法

• 自动绘制能量曲线、过渡态结构，反应路径动态轨迹

• 通过线性内插法自动生成或自定义结构设置初始反应路径

• 用Nudged Elastic Band（NEB）方法或DNEB方法搜索最小能量路径

• 具有NEB方法的全局BFGS优化方法

• 多次细化过渡态反应路径，即在过渡态附近区域再插入新的结构继续细化

• 先进的细化过渡态方法：CI-NEB、Dimer

• 通过Dimer方法在特定方向或随机方向上搜索过渡态

• 使用梯度最小化（拟牛顿法）对过渡态进行最终优化

• 高效利用计算资源搜索过渡态，自由度高，灵活的并行计算

所需模块：

• MedeA Environment

• MedeA VASP

推荐模块：

• MedeA Phonon

• MedeA LAMMPS

• MedeA Diffusion