关键词：铁磁、拓扑相、二维材料、VI3单层、VASP

1、案例背景

二维拓扑材料具有独特的量子反常霍尔（QAH）效应、非零Chern invariant和无带隙手性边缘特性等引起了人们极大兴趣；特别是二维磁拓扑体系因其独特的拓扑输运现象及磁序与能带拓扑之间的相互作用引起了大家广泛研究。磁性拓扑研究涉及磁性拓扑和能带拓扑之间复杂相互作用，且过去大多数拓扑材料在三维或二维非磁性体系中发现；二维磁性半金属中罕见拓扑node-loop特征仅在MnN单层中发现。由于缺乏对称性保护，研究自旋轨道耦合（SOC）引起的node-loop仍是个挑战。

本案例中，作者利用有效k·p和紧束缚模型成功预测了不同Ueff（Hubble Interaction）下本征铁磁VI3单层线性带交叉的二阶拓扑状态演化。VI3体系中，Ueff = 0ev时，有开放拓扑带隙，显示QAH效应；随着Ueff增加，导致形成Daric点，能带反转和晶体对称性调整；当Ueff ≥ 0.96 eV，VI3单层中呈现二阶拓扑态。

2、建模与计算方法

作者通过MedeA Environment创建了VI3单层结构；采用MedeA VASP模块中GGA-PBE方法，对体系进行结构优化并分析磁性拓扑特征，计算中V-3d轨道加Ueff 。其中体系截断能为500 eV，结构优化中K点为6x6x1VÀ-1，力收敛精度为0.01eVÀ-1；电子性质分析中K点为13x13x1，电子收敛精度为10-6eV。

3、结果与讨论

3.1 VI3结构及磁性分析

作者通过MedeA Environment创建了VI3单层结构，并用MedeA VASP计算不同对VI3磁性影响（见图1）。图1a为VI3单层结构，VI3单层为P-31m空间群形成共享边VI6八面体状蜂窝晶格；VI3声子谱中没有虚频，表明VI3单层动态稳定；计算得到居里温度为97 K，与实验值一致；计算不同Ueff 对VI3磁性影响：当Ueff= 0ev，VI3单层磁各向异性能量（MAE）为2 meV，表面平面内磁各向异性（IMA）；Ueff = 0.75-0.8eV 之间，VI3单层从IMA向PMA（垂直磁各向异性）转变。有效的Ueff值能调节VI3单层晶格对称性和电子态密度，改变V-3d轨道中电子占据态，实现平面内和平面外之间易磁化轴的阶梯状自旋反转。

图1 (a) VI3结构; (b) 声子谱; (c) 铁磁及Neel、Zigzag和Stripe反铁磁配置; (d) 温度与磁矩、比热容关系图；Ueff = 0ev时V-d (e)、I-p (f)轨道MAE图; (g) MAE随Ueff变化曲线; (h) V-3d轨道分裂图

3.2 VI3电子性质研究

作者通过MedeA VASP计算了VI3能带结构及PDOS（见图2）。从图2a可知，V - t2g部分被两个价电子的V3+占据，基于Hund’s规则产生2μB高自旋态磁矩；图2b,c为VI3单层V-d轨道自旋投影能带结构，EF周围能带主要来自被占据的 V - dxy/x2-y2 和未被占据的V - dxz轨道杂化；VI3单层呈现半金属特性（见图2c），这意味着两个自旋向下的电子占据了Dirac点。考虑SOC后，在原Dirac点有12.7 meV小间隙（Eg - 1），低能电子变成2D质量费米子，呈现QAHE特征（见图2d）。从图2e,f中可知，在K点、Γ点有强烈的正负符号，M点快速衰减。沿［100］方向链接价带和导带的非平凡边缘态，表现出QAH效应。此外，基于BBC，一个边缘态与计算出的Chern不变量C=-1一致，这显示出非平凡的拓扑特征。

图2 (a) V-d轨道DOS; (b) V-d能带图; (c) VI3能带图; (d) SOC下能带结构; (e) Berry曲率; (f) 边缘光谱; (g) VI3单层WCC演化图；(h) AHC演化图

图3a显示了Ueff =0.85eV时，VI3单层能带结构，附近有2 meV带隙 Eg-2。通过计算LBCs（Linear band crossings）的IRRs（Irreducible representations）发现，α带属于K6，而β带属于K5；K点附近两个带的IRR值均为Α2，证明带隙Eg-2存在。为了验证拓扑性质，图3b、f分别显示了Ueff =0.85eV和0.96 eV时，VI3在能量范围为0.1-0.25 eV的Zigzag边缘光谱。两个手性边缘态在Ueff =0.85eV处连接了|C|=2的两个能带，验证了非平凡拓扑带隙存在，WCC能进一步证明（图3c）。图3f，Ueff =0.96eV时，在体带隙每个边种存在一个间隙较小的边缘态。两个手性边缘态不连接两个体带（α和β），表现出SOTI特征。图3g中，EF≈0.15eV处C3对称性下观察到三个连续简并能态（红色点），三个能态的波函数很好地定域在三角形纳米片的三个顶点处，切纳米片内几乎没有波函数分布，这强烈表明VI3单层中存在SOTI态。

图3 Ueff =0.85eV和考虑SOC，VI3单层：(a) 能带结构; (b) Zigzag边缘谱; (c) WCC演化图; (d) AHC演化图。Ueff =0.96eV和考虑SOC，VI3单层：(e) 能带结构; (f) Zigzag边缘谱; (g) WCC演化图；(h) AHC演化图

4、总结与展望