MedeA案例三十二:MedeA在稀磁半导体材料中的应用

2018-08-14 00:00:00 来源:源资信息科技(上海)有限公司

新闻摘要:稀磁半导体(DMS)由于其物理特性及在自旋新型设备中潜在应用,吸引了大量的科学研究。尽管一些基于巨磁电阻效应的磁性设备已经被成功应用,但DMS材料的发展对自旋电子学十分重要。掺杂过渡金属(TM)的In2O3,由于其在光学、电子和磁性特性集成为单一材料收到广泛关注,然而,许多研究表明,室温下过渡金属掺杂的In2O3铁磁性可能来自于磁性团簇析出或是氧化物二次磁性相。本案例中,作者通过实验制备In2O<

室温下N掺杂对In2O3铁磁性及正负磁矩的影响


1. 研究背景

稀磁半导体(DMS)由于其物理特性及在自旋新型设备中潜在应用,吸引了大量的科学研究。尽管一些基于巨磁电阻效应的磁性设备已经被成功应用,但DMS材料的发展对自旋电子学十分重要。掺杂过渡金属(TM)的In2O3,由于其在光学、电子和磁性特性集成为单一材料收到广泛关注,然而,许多研究表明,室温下过渡金属掺杂的In2O3铁磁性可能来自于磁性团簇析出或是氧化物二次磁性相。本案例中,作者通过实验制备In2O3中掺杂N元素,随后用第一性原理研究N掺杂In2O3结构的光学、磁性和输运性质。


2. 建模与计算方法

作者为天津理工大学材料学院的安玉凯老师课题组,其通过Welcome to MedeA Bundle中的InfoMaticA搜索了In2O3的立方型铁锰矿结构,随后采用SupercellBuilder创建了In2O3超晶胞。接着,采用Substitutional Search创建了三种不同N掺杂In2O3结构:(1)2个N原子取代In2O3晶胞中最邻近的2个O,记作2N-close;(2)2个N原子取代最远的2个O,记作2N-far;(3)2个N原子取代最邻近的2个O和1个氧空穴(Vo),记作Vo-2N-close。

作者采用MedeA-VASP模块中对不同体系进行结构优化;随后计算了N掺杂In2O3不同结构的电子、磁学等性质。


3. 结果与讨论

3.1 不同N掺杂In2O3结构形成能

作者采用MedeA-VASP模块对N掺杂In2O3的2N-close、2N-far、Vo-2N-close结构优化,并通过下面公式计算不同结构形成能,具体能量见表1。从表1中可以看到,在In-rich和O-rich环境中,2N-close结构形成能最低,说明在In2O3晶格中2个N原子取代最邻近的O原子是有利的。随后作者也考察了不同结构的铁磁及反铁磁结构及能量,其磁化能量差 对于不同结构1-3分别是63.5、0.81和1.3 meV,说明三种结构的基态磁序均为铁磁。

结构1和2使用公式(1):

结构3使用公式(2):

 

表1  N掺杂In2O3不同结构形成能

 

3.2 不同N掺杂In2O3结构态密度、光谱分析

接着作者采用MedeA-VASP模块对不同N掺杂In2O3的结构进行态密度分析,见图1。图1(a)为2N-close结构,DOS图显示N 2p轨道与O 2p、In 5p和In 4d均在费米能级(EF)附近有明显重叠,同时在高于EF处,约0.16、0.55eV,形成两个N 2p空穴接收能级。N掺杂会导致邻近原子在EF附近能级分裂,形成N1:p – In:d – N2:p耦合链,间接造成2个N原子之间的FM耦合。从图1(e)N掺杂In2O3结构有较大的总磁矩,2.0μB,由自旋密度图可知N 2p轨道起主要作用。对于2N-far结构,N-N耦合减弱(图1(b)和(f)),N 2p空穴接受能级只剩下一个。对于2N-close-Vo结构,N 2p空穴接受能级完全消失,总磁矩仅为0.25μB(图1(c)和(g))。对于2N-close-2Vo结构,总磁矩为0μB,p-type特征消失,显示为n-type(图1(d)),与2 at. % N-doped film的实验结果完全一致。

 

图1(a-d)不同N掺杂In2O3结构DOS图及(e-g)对应的自旋密度图;黄色为In、红色为O、蓝色是N原子。

图2(a)是2和5at.%N掺杂In2O3结构的紫外可见光谱,对于不同N掺杂In2O3结构显现清晰波形特点,是由光干涉形成。对于吸收带向更高波长出现明显红移。光传输强度随着N掺杂而略有下降,这可能是由于N-诱导受体增强薄膜光散射的透明度造成的。图2(b)是不同N掺杂In2O3光带隙Eg,未掺杂In2O3结构带隙Eg是3.66 eV,增加N含量,Eg从3.66减少至3.35 eV,表明在In2O3晶格中加入N离子对于调节In2O3带隙起着重要作用。

 

图2(a)2和5at.% N掺杂In2O3结构紫外可见光谱;(b)不同结构光带隙Eg。


4. 总结与展望

本案例中,作者通过实验结合第一性原理的方法,研究了不同N掺杂In2O3结构的光学、磁性和输运性质,发现In2O3中掺杂N内在的铁磁性是由N 2p轨道中p-p相互作用引起的,并造成较大的Zeeman-split效应,抑制载流子跳跃从而形成正磁电阻。本案例的研究具有非常重要的科学意义,为日后进一步研究In2O3材料打下了坚实的基础。


参考文献:

LuhangShen, Yukai An, Dandan Cao, Zhonghua Wu, Jiwen Liu.Room-Tempertature Ferromagnetic Enhancement and Crossover of Negative to Positive Magnetoresistance in N-Doped In2O3Filems.J.Phys.Chem.C. 2017, 121, 26499-26506.


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